Title Optics of van der Waals layered systems Title (croatian) Optika van der Waals slojevitih sustava Author Valentino Jadriško Mentor Nataša Vujičić (mentor)Committee member Marin Petrović (predsjednik povjerenstva)Committee member Nataša Vujičić (član povjerenstva)Committee member Vedran Đerek (član povjerenstva)Granter University of Zagreb Defense date and country 2022-09-14, Croatia Scientific / art field, NATURAL SCIENCES Universal decimal classificationUDC ) 53 - Physics Abstract The bandgaps of many atomically thin 2D layered materials such as graphene, blackphosphorus, semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDs) and hBN range from 0 to 6eV. These isolated atomic planes can be reassembled in van der Waals (vdW) two-dimensional (2D) layered structures with precisely chosen vdW stacking sequences and interlayer coupling, which opens the avenues for creating new materials systems with rich functionalities and novel electronic and optical properties. Combination of TMD semiconductors such as MoS_2 and WS_2 which act as a good absorber of incident light and a conductive layer of graphene with its good mobility, efficient charge transfer and separation offers unique opportunity to capture all the advantageous properties of both types of materials to achieve efficient photodetectors. We investigated nanometer-sized islands of MoS_2 on a graphene layer on Ir(111) crystal in ultra-high vacuum (UHV) and transferred to arbitrary substrates such as Si wafer. In-situ and ex-situ surface characterization with scanning probe techniques reveals preservation of morphologic features upon exposure to atmospheric conditions and transfer to wafer. Measurements by micro-Raman and photoluminescence spectroscopy confirmed textbook optical features indicating successful transfer; the first step to utilize UHV grown 2D materials in optoelectronic applications. Additionally, we have applied the same methods to the nanometer-sized vertical and horizontal WS_2/MoS_2/graphene heterostructures and measured their optical response at 4.2 K to investigate semiconductor bandgap expansion confirming it is governed by the electron-phonon coupling. Next, we focused on the influence of the strain on optical properties of 2D TMDs which are known to withstand high levels of strain. We analyze optical bandgap shrinkage with strain increase in monolayers and twisted bilayers of WS_2. Due to changing of interlayer distances for different stackings of WS2 bilayers, the strain gauge factors change in agreement with density functional theory (DFT) calculations. Ultrafast temporal dynamics in the strained systems showed we are able to control exciton lifetimes. Finally, we have measured Raman spectra of UHV synthesized borophene on Ir(111) before and after its transfer to Si wafer. Agreement between two experimental Raman spectra and DFT calculations validated postulation from surface characterization that borophene is successfully transferred to an arbitrary substrate and is stable.
Abstract (croatian) 2D materijali obično pokazuju jaku interakciju svijetlosti i materije te rezultati u ovoj tezi koriste tu interakciju za istraživanje četiri različita slojevita materijala kako bi dobili fundamentalno znanje o fizikalnim procesima i mehanizmima u tim sustavima te naglasili njihovu moguću tehnološku primjenu. Uložili smo veliki trud ne samo u razumijevanje optičkih svojstva, nego i njihovo povezivanje s procedurom i tehnikom rasta uzoraka, metodama prijenosa uzoraka, kristalnom morfologijom i orijentacijom slojeva. Eksperimentalni rezultati na četiri različita sustava su prikazani slijedećim redom: MoS_2/grafen heterostrukture (poglavlje 5) i WS_2/MoS_2/grafen heterostrukture (poglavlje 6), jednoslojni i dvoslojni WS_2 (poglavlje 7) te borofen (poglavlje 8). U poglavlju 5 smo pokazali uspješan rast MoS_2/grafen heterostrukture na Ir(111) podlozi i prijenos na Si podlogu, pri čemu je heterostruktura zadržala morfološka i intrinzične strukturalna svojstva uzorka koja su potvrđena površinkom AFM tehnikom, optičkim mikroskopom te mjerenjem fotoluminiscencije i Ramanovih signala. Optička mjerenja su potvrdila visoko kvalitetne transferirane uzorke s malo defekata te prijenos naboja iz MoS_2 u grafen. Nastavili smo isti smjer istraživanja u poglavlju 6, gdje smo istraživali vertikalne i lateralne nanometarske WS_2/MoS_2 heterostrukture na grafenu s interkaliranim Mo atomima između grafena i Ir(111) podloge. Usporedba ambijentalnih AFM mjerenja i STM mjerenja u UHV pokazuju zadržanu i stabilnu morfologiju uzorka nakon izlaganja ambijentalnim uvjetima. Korištenjem elektrokemijse delaminacije, prebacili smo uzorak s metalne na Si podlogu. Uz značajne visoko kvalitetne dijelove uzorka čije prisustvo je potvrđeno trima optičkima tehnikama, sve tri tehnike ukazuju na efikasan prijenos naboja kao potvrda očuvane međuslojne strukture. AFM analiza prenešenog uzorka pokazala je da određeni dijelovi uzorka imaju kontaminacije i korugacije koje sprječavaju optički odziv WS_2/MoS_2/grafen heterostrukture. Usporedbom STS mjerenja kvazičestičnog energetskog procjepa i optičkog energetskog procjepa iz spektra fotoluminiscencije mogli smo izračunati energije vezanja ekscitona sukladne onima otprije zabilježenima u literaturi. Temperaturno ovisna mjerenja i izračun elektron-fonon vezanja pokazuju fonon posredovano smanjenje energetskog procjepa. Nakon uspješne međunarodne suradnje koja je urodila člankom koji opisuje efikasan prijenos naprezanja kroz granice zrna na uzorku, u poglavlju 7 nastavljamo s istraživanjem naprezanja u dvoslojima WS_2 različitih AA i AB slaganja. Statistička analiza mjernih faktora naprezanja pokazuje razliku između AA i AB slaganja koje je u skladu s dobivenim DFT računom. Vremenska dinamika jednosloja WS_2 pokazuje ovisnost o parametrima sinteze i količini defekata kroz pojavu novog relaksacijskog kanala i vremena raspada. Pokazali smo da se naprezanjem može mijenjati vrijeme života ekscitona što je korisno za primjernu, gdje kratkoživući ekscitoni su pogodniji za materijale za izradu fotoćelija, dok su dugoživući ekscitoni poželjniji za primjenu u ultrabrzim pulsnim laserima. Borofen, nasljednik grafena, je materijal čija smo optička svojstva proučavali kako na metalnoj Ir(111) podlozi, tako i nakon prijenosa na Si podlogu. Rezultate mjerenja prije i poslije prijenosa te usporedba s dobivenim DFT računom prikazani su u poglavlju 8. Eksperimentalna Ramanova spektroskopija je potvrdila AFM i SEM mjerenja, odnosno, uspješnu sintezu, prijenos materijala između podloga i ambijentalnu stabilnost uzorka, uz dobro slaganje s izračunatim Ramanovim spektrima.
Keywords
2D materials
transition metal dichalcogenides
van der Waals layered materials
monolayers
bilayers
graphene
MoS2 on graphene
WS2
MoS2/WS2 on graphene
borophene
lateral and vertical heterostructure
optical properties
strain
photoluminescence
Raman spectroscopy
electron-phonon coupling
temporal dynamics
Keywords (croatian)
Rad ne sadrži ključne riječi na drugom jeziku.
Language english URN:NBN urn:nbn:hr:217:424856 Promotion 2022 Study programme Title: Physics Type of resource Text Extent 154 str. File origin Born digital Access conditions Open access Terms of use Created on 2022-10-12 13:40:58
